多孔碳材料因其导电性好，微观形貌可调控，比表面积大等优点，作为锌离子电容器电极材料已被广泛开发和研究。但是由于碳电极材料有效比表面积有限，其上形成的电双层电容电荷存储不足，导致能量密度低，极大地限制了碳基阴极材料的开发和利用。杂原子掺杂因可以有效调节碳材料电子分布和化学性质，一直是提高材料电化学储电能力的有效方法。

为了进一步提高多孔碳材料的电容量，倍率性能和能量密度，js金沙所有登入网址材料科学与工程学院“资源综合利用与环境能源新材料”创新团队张以河教授（通讯作者）、孙黎副教授（通讯作者）以及博士研究生张韩方（第一作者）设计制备了纤维素基氮、磷共掺杂交联多孔碳纳米片（CNPK）作为新型碳基阴极材料，该材料组装成的水系锌离子电容器展现出高的能量密度和良好的循环稳定性。交联的片状结构有利于提供较大的活性比表面积，同时N和P原子的加入可以促进Zn²⁺与阴极的化学吸附。实验结果表明，N和P的掺杂赋予了多孔电极良好的导电性、表面润湿性和较大的电化学活性表面积等一系列优异特性，共同促进了离子/电子的高效传输，保证了足够的电荷存储空间。此外，通过密度泛函理论（DFT）模拟证明了多孔的N和P共掺杂碳阵有利于促进Zn²⁺在阴极界面上的可逆化学吸附过程。（图1）

因而，由CNPK电极组装的ZIC在0.1 A g^-1时具有103 mAh g^-1（232.2 F g^-1）的高的比容量，10000次循环后具有101.8%的电容保持率。此外，能量密度高达81.1 Wh kg^-1，功率密度高达13.366 kW kg^-1。将CNPK组装成类固态锌离子电容器，在0.1 A g^-1的电流密度下时可以产生141 mAh g^-1的高容量和89.3 Wh kg^-1的能量密度。两个串联的类固态ZIC可以提供3.2 V的电压，并轻松地点亮并联的5个LED灯泡。另外，这5个LED灯泡在组装的类固态ZIC的驱动下可以正常工作约15 min。因此，这种类固态ZIC器件在电能储存方面具有相当大的潜力。（图2）

 图1（a，b）反应过程的相对能量值变化；（c，d）N-C-O-H和P-C-O-H的电荷分布图

图2 CNPK基类固体ZIC的电化学性能：（a）类固体ZIC原理图;（b）不同扫描速率下的CV曲线;（c）不同电流密度下的GCD曲线;（d）类固体ZIC与其他工作的能量密度功率密度比较图;（e）两个类固态ZIC串联供电led灯照片;（f）在不同时间节点供电的5个LED灯的照片

上述研究成果发表于材料领域国际权威期刊《Journal of Materials Chemistry A》上：Zhang, H; Chen, Z; Zhang, Y; Ma, Z; Zhang, Y; Bai, L; Sun, L, Boosting Zn-ion adsorption in cross-linked N/P co-incorporated porous carbon nanosheets for the zinc-ion hybrid capacitor. Journal of Materials Chemistry A 2021, 9 (30), 16565-16574. [IF 2023=14.511]

全文链接：DOI: 10.1039/D1TA03501K